研究紹介～スピネル型トンネルバリアの開発～
（近日中更新予定）

 図1のような強磁性体層/絶縁層（バリア）/強磁性体層の3層構造を持つトンネル磁気抵抗素子（TMR素子，図1）は，2つの強磁性層の相対磁化方向によって 電気抵抗を変化させることができます。この特長により，ハードディスクドライブ用の読み出しヘッドや不揮発性メモリ（不揮発磁気抵抗効果型メモリ，MRAM） に応用され，近年の情報化社会の基盤技術として大きな貢献をしています。

（図1：TMR素子の模式図。磁界によって，2つの強磁性体の磁化方向（平行，反平行）を変えることによって抵抗変化が現れる。 この抵抗変化率がTMR比である。）

 このTMR素子の出力を左右するのは，TMR比（抵抗変化率）であり，その向上は，TMR素子のさらなる応用の幅を広げるために重要な課題の一つとなっています。 そのために私たちが注目しているのは1~2 nm程度という極薄のバリア層に用いる材料です。これまでバリア層の材料として， アモルファスのAl2O3（アルミナ）や結晶質のMgO（酸化マグネシウム）が主として用いられてきました。しかし，それぞれに欠点がないわけではなく，例えば，Al2O3のTMR比は一般的に小さいという問題があり，MgOには潮解性という問題があります。加えてTMR素子に主に用いられる強磁性体（FeやCoFe合金，ホイスラー合金など）とMgOの結晶格子サイズには3~5%の違いがあるため，界面に多数の欠陥が入ってしますという問題もあります。このため，TMR素子のポテンシャルを最大限引き出すことが難しいわけです。例えば，情報読み出しに必要な数百mVのバイアス電圧印加時のTMR比は，ゼロ電圧で観測されるTMR比の半分程度に低下してしまうという問題が知られています。

（図2：MgAl2O4の結晶構造（AB2O4型）の模式図。）

 本テーマでは，新バリア材料として正スピネル構造を有するMgAl2O4スピネル超薄膜（図2）の作製技術の確立を目指しています。 このMgAl2O4は，私たちがCo2FeAl0.5Si0.5ホイスラー合金薄膜を用いたTMR素子の開発中に発見したもので， 極薄のMg/Al膜をスパッタ法によって作製した後に酸素プラズマを用いて酸化させることによって得ることができます[文献1]。MgAl2O4は， Feやホイスラー合金などの材料に対して格子不整合が極めて小さいため（1%以下），界面に欠陥が非常に少ないエピタキシャル成長※1を実現できます（図3）。 また，MgAl2O4には潮解性がなく，自然界に存在する非常に安定な材料であるため，素子化プロセス上のメリットがあります。 さらに，最近ではMgAl2O4バリアを用いることで，TMR比がバイアス電圧印加で低下する問題を大幅に改善でき， 同時に大きなTMR比の実現も可能であることを明らかにしました[文献2]。今後，作製方法の確立を行うとともに，詳細な伝導特性を明らかにすることで， より高いTMR比を示す素子作製を目指します。
※1：エピタキシャル成長：結晶体基板上に，基板と同じ方位関係を持った結晶層を成長させること


（図3：MgO単結晶基板上に作製したFe/MgAl2O4/Fe構造を有するTMR素子の高解像断面透過電子顕微鏡(TEM)像。 下部から上部まで結晶方位がそろって成長していることがわかる。）

  • 文献1：R. Shan, H. Sukegawa, W. H. Wang, M. Kodzuka, T. Furubayashi, T. Ohkubo, S. Mitani, K. Inomata, and K. Hono, Phys. Rev. Lett. 102, 246601 (2009).
  • 文献2：H. Sukegawa, H. Xiu, T. Ohkubo, T. Furubayashi, T. Niizeki, W. Wang, S. Kasai, S. Mitani, K. Inomata, and K. Hono, Appl. Phys. Lett. 96, 212505 (2010).

    • スピントロニクスグループのスピネルバリア関連論文
    1. Hiroki Koizumi, Zhenchao Wen, Jun Uzuhashi, Tadakatsu Ohkubo, Hiroaki Sukegawa, and Seiji Mitani,
      "Interface perpendicular magnetic anisotropy in heterostructures consisting of CoFeB and conductive rock-salt Li-Ti-O"
      J. Phys. D: Appl. Phys. 58, 16LT01 (2025).

    2. Rombang Rizky Sihombing, Thomas Scheike, Jun Uzuhashi, Tadakatsu Ohkubo, Zhenchao Wen, Seiji Mitani, and Hiroaki Sukegawa,
      "Enhanced tunnel magnetoresistance of Fe/MgGa2O4/Fe(001) magnetic tunnel junctions by interface-tuning with atomic scale MgO insertion layers"
      Appl. Phys. Lett. 126, 022407-1~7 (2025).
      Selected as Editor's Pick
      Open access

    3. Yuto Shibata, Kenta Sato, Hiroaki Sukegawa, and Hideo Kaiju,
      "Large magnetocapacitance of up to 456% at room temperature in FeCo/MgAl2O4/FeCo(001) magnetic tunnel junctions"
      Appl. Phys. Express 16, 113003-1~6 (2023).
      Open access

    4. Cong He, Keisuke Masuda, Jieyuan Song, Thomas Scheike, Zhenchao Wen; Yoshio Miura, Tadakatsu Ohkubo, Kazuhiro Hono, Seiji Mitani, and Hiroaki Sukegawa,
      "Nano-crystal domains in Co-based fcc(111) epitaxial magnetic junctions and their impact on tunnel magnetoresistance"
      Acta Mater. 261, 119394-1~14 (2023).

    5. Kenta Sato, Hiroaki Sukegawa, Kentaro Ogata, Gang Xiao, and Hideo Kaiju,
      "Large magnetocapacitance beyond 420% in epitaxial magnetic tunnel junctions with an MgAl2O4 barrier"
      Sci. Rep. 12, 7190 (2022).
      Open access

    6. Thomas Scheike, Zhenchao Wen, Hiroaki Sukegawa, and Seiji Mitani,
      "Enhanced tunnel magnetoresistance in Fe/Mg4Al-Ox/Fe(001) magnetic tunnel junctions"
      Appl. Phys. Lett. 120, 032404-1~4 (2022).
      Selected as Editor's Pick
       Open access

    7. Hiroshige Onoda, Hiroaki Sukegawa, Jun-Ichiro Inoue, and Hideto Yanagihara, "Strain Engineering of Magnetic Anisotropy in Epitaxial Films of Cobalt Ferrite", Adv. Mater. Interfaces 8, 2101034-1~6 (2021).
      Selected as Adv. Mater. Interfaces Frontispiece volume 8, Issue 23, 8, Dec. 2021

    8. Muftah Al-Mahdawi, Qingyi Xiang, Yoshio Miura, Mohamed Belmoubarik, Keisuke Masuda, Shinya Kasai, Hiroaki Sukegawa, and Seiji Mitani,
      "Quantum-well tunneling anisotropic magnetoresistance above room temperature"
      Phys. Rev. B 103, L180408-1~6 (2021).

    9. Shinto Ichikawa, P.-H. Cheng, Hiroaki Sukegawa, Tadakatsu Ohkubo, Kazuhiro Hono, Seiji Mitani, and Katsuyuki Nakada,
      "Controlling oxygen distribution of an MgAl2O4 barrier for magnetic tunnel junctions by two-step process"
      Appl. Phys. Lett. 117, 122409-1~5 (2020).

    10. Thomas Scheike, Hiroaki Sukegawa, Tadakatsu Ohkubo, Kazuhiro Hono, and Seiji Mitani, "Comparative study of spin-dependent transport in Co2FeAl/MgAl2O4/CoFe magnetic tunnel junctions with and without thin CoFe interface insertion: an elastic and inelastic scattering model analysis"
      J. Phys. D: Appl. Phys. 53, 045001-1~8 (2020).

    11. Q. Y. Xiang, H. Sukegawa, M. Belmoubarik, M. Al-Mahdawi, T. Scheike, S. Kasai, Y. Miura, and S. Mitani,
      "Realizing Room-Temperature Resonant Tunnel Magnetoresistance in Cr/Fe/MgAl2O4 Quasi-Quantum Well Structures"
      Adv. Sci. 6, 1901438-1~7 (2019).
      Open access

    12. Qingyi Xiang, Ruma Mandal, Hiroaki Sukegawa, Yukiko K. Takahashi, and Seiji Mitani,
      "Large perpendicular magnetic anisotropy in epitaxial Fe/MgAl2O4(001) heterostructures"
      Appl. Phys. Express 11, 063008-1~5 (2018).
      Open access

    13. Ikhtiar, Hiroaki Sukegawa (corresponding author), Xiandong Xu, Mohamed Belmoubarik, Hwachol Lee, Shinya Kasai, and Kazuhiro Hono,
      "Giant tunnel magnetoresistance in polycrystalline magnetic tunnel junctions with highly-textured MgAl2O4(001) based barriers"
      Appl. Phys. Lett. 112, 022408-1~5 (2018).
      Selected as Featured article

    14. Hiroaki Sukegawa, Yushi Kato, Mohamed Belmoubarik, P.-H. Cheng, Tadaomi Daibou, Naoharu Shimomura, Yuuzo Kamiguchi, Junichi Ito, Hiroaki Yoda, Tadakatsu Ohkubo, Seiji Mitani, and Kazuhiro Hono,
      "MgGa2O4 spinel barrier for magnetic tunnel junctions: Coherent tunneling and low barrier height"
      Appl. Phys. Lett. 110, 122404-1~5 (2017).
      Selected as AIP in the news

    15. Hiroaki Sukegawa, Jason Paul Hadorn, Zhenchao Wen, Tadakatsu Ohkubo, Seiji Mitani, and Kazuhiro Hono,
      "Perpendicular magnetic anisotropy at lattice-matched Co2FeAl/MgAl2O4(001) epitaxial interfaces"
      Appl. Phys. Lett. 110, 112403-1~4 (2017).

    16. C. M. Choi, H. Sukegawa, S. Mitani and Y. H. Song,
      "Reliability of magnetic tunnel junctions with a spinel MgAl2O4 film"
      Electronics Lett. 53, 119-121 (2017).
      Open access

    17. Mohamed Belmoubarik, Hiroaki Sukegawa, Tadakatsu Ohkubo, Seiji Mitani, Kazuhiro Hono,
      "Effect of Mg-Al insertion on magnetotransport properties in epitaxial Fe/sputter-deposited MgAl2O4/Fe(001) magnetic tunnel junctions"
      AIP Adv. 7, 055908-1~6 (2017).
      Open access
    18. Thomas Scheike, Hiroaki Sukegawa, Koichiro Inomata, Tadakatsu Ohkubo, Kazuhiro Hono, and Seiji Mitani,
      "Chemical ordering and large tunnel magnetoresistance in Co2FeAl/MgAl2O4/Co2FeAl(001) junctions"
      Appl. Phys. Express 9, 053004-1~4 (2016).
      Selected as Spotlights2016
      Open access

    19. Mohamed Belmoubarik, Hiroaki Sukegawa, Tadakatsu Ohkubo, Seiji Mitani, and Kazuhiro Hono,
      "MgAl2O4(001) based magnetic tunnel junctions made by direct sputtering of a sintered spinel target"
      Appl. Phys. Lett. 108, 132404-1~5 (2016).
      Selected as APL Editor's pick

    20. T. Scheike, H. Sukegawa, T. Furubayashi, Z. C. Wen, K. Inomata, T. Ohkubo, K. Hono, and S. Mitani,
      "Lattice-matched magnetic tunnel junctions using a Heusler alloy Co2FeAl and a cation-disorder spinel Mg-Al-O barrier"
      Appl. Phys. Lett. 105, 242407-1~5 (2014).

    21. Hiroaki Sukegawa, Koichiro Inomata, and Seiji Mitani,
      "Post-oxidized Mg-Al-O(001) coherent tunneling barrier in a wide range of resistance-area products"
      Appl. Phys. Lett. 105, 092403-1~5 (2014).

    22. Jungwoo Koo, Hiroaki Sukegawa, and Seiji Mitani,
      "Interface perpendicular magnetic anisotropy in Fe/MgAl2O4 layered structures"
      Phys. Status Solidi RRL 8, 841-844 (2014).

    23. Hiroaki Sukegawa, Seiji Mitani, Tadakatsu Ohkubo, Koichiro Inomata, and Kazuhiro Hono,
      "Low-resistive monocrystalline Mg-Al-O barrier magnetic tunnel junctions for spin-transfer magnetization switching"
      Appl. Phys. Lett. 103,142409-1~5 (2013).

    24. Hiroaki Sukegawa, Yoshio Miura, Shingo Muramoto, Seiji Mitani, Tomohiko Niizeki, Tadakatsu Ohkubo, Kazutaka Abe, Masafumi Shirai, Koichiro Inomata, and Kazuhiro Hono,
      "Enhanced tunnel magnetoresistance in a spinel oxide barrier with cation site disorder",
      Phys. Rev. B 86, 184401-1~5 (2012).

    25. Hiroaki Sukegawa, Huixin Xiu, Tadakatsu Ohkubo, Takao Furubayashi, Tomohiko Niizeki, Wenhong Wang, Shinya Kasai, Seiji Mitani, Koichiro Inomata, and Kazuhiro Hono,
      "Tunnel Magnetoresistance with Improved Bias Voltage Dependence in Lattice-Matched Fe/Spinel MgAl2O4/Fe(001) Junctions"
      Appl. Phys. Lett. 96, 212505-1~3 (2010).

    26. R. Shan, H. Sukegawa, W. H. Wang, M. Kodzuka, T. Furubayashi, T. Ohkubo, S. Mitani, K. Inomata, and K. Hono,
      "Demonstration of Half-Metallicity in Fermi-Level-Tuned Heusler Alloy Co2FeAl0.5Si0.5 at Room Temperature"
      Phys. Rev. Lett. 102, 246601-1~4 (2009).

    スピネルバリアの記載があるレビュー論文
    1. Kelvin Elphick, William Frost, Marjan Samiepour, Takahide Kubota, Koki Takanashi, Hiroki Sukegawa, Seiji Mitani, and Atsufumi Hirohata,
      "Heusler alloys for spintronic devices: review on recent development and future perspectives"
      2. Sci. Technol. Adv. Mater. 22, 235-271 (2021).
      STAM Altmetrics Award for 2021
      Open access

    2. M. Coll, J. Fontcuberta, M. Althammer, M. Bibes, H. Boschker, A. Calleja, G. Cheng, M. Cuoco, R. Dittmann, B. Dkhil, I. El Baggari, M. Fanciulli, I. Fina, E. Fortunato, C. Frontera, S. Fujita, V. Garcia, S.T.B. Goennenwein, C.-G. Granqvist, J. Grollier, R. Gross, A. Hagfeldt, G. Herranz, K. Hono, E. Houwman, M. Huijben, A. Kalaboukhov, D.J. Keeble, G. Koster, L.F. Kourkoutis, J. Levy, M. Lira-Cantu, J.L. MacManus-Driscoll, J. Mannhart, R. Martins, S. Menzel, T. Mikolajick, M. Napari, M.D. Nguyen, G. Niklasson, C. Paillard, S. Panigrahi, G. Rijnders, F. Sanchez, P. Sanchis, S. Sanna, D.G. Schlom, U. Schroeder, K.M. Shen, A. Siemon, M. Spreitzer, H. Sukegawa, R. Tamayo, J. van den Brink, N. Pryds, and F.M. Granozio,
      "Towards Oxide Electronics: a Roadmap"
      Appl. Surf. Sci. 482, 1~92 (2019).
      Open access
    Go to English Top

    関連リンク