放射光イメージンググループ

スピネル酸化物NiCo2O4において異方的な異常ホール効果を観測しました。オンサーガーの相反定理によるとホール効果は電流の方向に依存しない等方的な現象ですが、拡張磁気トロイダル四極子と呼ばれる反強磁性構造と強磁性が共存すると異方的な電子状態が実現し、異方的な異常ホール効果を発現することを明らかにしました。拡張磁気トロイダル四極子はd波交代磁性体で予測されているd波型のスピン分裂を誘起し、異方的なスピンホール効果が生じます。今回の結果は、d波交代磁性体と強磁性のスピン分裂の干渉によって異方的な異常ホール効果が発現したと推定されます。我々はこの現象を”四極子異常ホール効果”と新たに命名しました。本結果は、d波型スピン分裂による横スピン流が従来の強磁性体と同等以上の応答を示すことを明らかにし、交代磁性体を使ったスピントロニクス材料への展開の新しい可能性を示唆する結果と言えます。

反強磁性体の中でも強磁性体と同じ磁気点群を有する場合にはX線磁気二色性や異常ホール効果が発現します。この時、磁気応答の起源になるのが四極子スピン項（スピンフルな磁気双極子のうち電気四極子とスピンの合成でできるもの）になります。これはMn3SnでX線磁気円二色性を発現させていたものと同じ起源になります。交代磁性体は共線的な反強磁性体（collinear antiferromagnet）であるRuO2においてSmejkalらが提案しました。RuO₂はルチル型の反強磁性体ですが、ネールベクトルNが[001]軸に向いたときにはd波型交代磁性体、[100]軸に向いたときには磁気双極子の対称性を有する交代磁性体になる面白い物質です。 ルチル構造の結晶構造では軌道の量子化軸を[110]に向けると結晶場分裂をうまく表現できます。[100]軸方向にスピンが向いている状態において、[010]軸方向にＸ線を入射したときのTz項（四極子スピンがXMCDで観測できる物理量）の期待値がゼロでないことが分かります。スピンを反転させるとTz項が反転しますし、軌道の量子化軸を90度回転させても反転することが分かりました。ルチル構造は2つの磁性イオンサイトがありますが、スピンが反転して、軌道の量子化軸が反転することから、反強磁性体でもTz項を通じてXMCDが検出可能であることを明らかにしました。

スピン波などのスピンモーメントの集団的ダイナミクスは、スピントロニクス応用において重要です。最近では軌道角運動量（OAM）の動的挙動も注目されており、スピンおよび軌道磁気モーメント（m_S, m_L）を直接観測する手法として、時間分解X線磁気円二色性（Tr-XMCD）が有効です。この技術は円偏光X線の吸収差から磁気モーメントを検出し総和則を用いて定量評価が可能になります。本研究ではギガヘルツ（GHz）帯マイクロ波で磁化歳差運動を励起する強磁性共鳴（FMR）下の磁気ダイナミクスをTr-XMCDで観測する技術を開発しました。放射光から発生する500.1 MHzのX線入射に同期してRF磁場を印加し、位相遅延を制御することで歳差運動を時間分解で測定可能となります。パーマロイ合金(Py)の多層薄膜からXFMRスペクトルを取得し、ベイズ推定によりm_Sとm_Lを評価しました。その結果、Pt(10)/Py(30)ではm_L≠0、Ta(2)[Pt(2)/Py(5)]₆ではm_L=0という差が見られ、界面効果や異方性が影響していると考えられます。本研究は微弱なXFMR信号から物性量を定量評価できる可能性を示しました。

入射するX線を円偏光にして磁性体試料に入射すると、左回りと右回りの円偏光で吸収度が変化する現象が起きることがあります。この現象はＸ線磁気円二色性（X-ray Magnetic Circular Dichroism; XMCD）と呼ばれるもので、円偏光の光スピンと試料の磁化方向に依存して吸収度が異なることに由来します。XMCDは磁化のある強磁性体で良く観測される現象ですが、反強磁性体でも磁化が完全に打ち消し合わないフェリ磁性体や寄生強磁性体でも残っている磁化に応じて観測されることがあります。しかし、磁化が完全に打ち消し合っている反強磁性体ではXMCDは発現しないと思われてきました。本研究では、磁化が打ち消し合っているある種の反強磁性体ではXMCDが発現しうることを理論的に提唱しました。例えば、120度反強磁性体では磁気モーメントが完全に打ち消し合っています。もし、結晶場の影響によって電子軌道の縮退がとけていると、各サイトの磁気モーメントと電子軌道の量子化軸の関係からTz項とよばれる磁気双極子モーメントに由来するXMCDが打ち消さずに残りえることを示しました。このような磁気構造や電子軌道の配置が反強磁性体Mn3Snにおいて実現しており、XMCD信号が実際に発現することを実証しました。

X線吸収は内殻励起による光学吸収であり、対象とする元素の電子状態を解明に使われます。スペクトルの総和を取ると電子状態のホール数や軌道角運動量の期待値が与えられ、磁性体研究などに広く活用されてきました。その総和則は、1990年代前半に理論的に提案されていました。本研究では、総和則の理論を磁気完全基底と呼ばれる多極子をベースとして再考しました。光学遷移確率の計算手順を変えることで、総和則を磁気完全基底で記述できることを見出しました。また、スピン軌道相互作用によって分裂した内殻を分離した総和則を使うとスピンレスとスピンフルな多極子を区別して測定できることも明かになりました。本理論をベースにX線吸収、X線磁気円二色性、X線磁気線二色性（面直・面内）の総和則に対応するスピンレス・スピンフル多極子を導出しました。

NanoTerasuの高コヒーレンス軟X線を用いて、位相構造や軌道角運動量をもつ「構造化軟X線ビーム」を定量的に評価する手法を開発しました。回折格子によって生成したラゲール・ガウス（LG）モードおよびエルミート・ガウス（HG）モードの軟X線をインラインホログラフィーで測定し、振幅分布と位相分布を再構成しました。さらに、位相の回転数を表すトポロジカルチャージの空間分布を解析し、LGビームでは設計値に対応するトポロジカルチャージ成分を高い精度で検出しました。HGビームについても、複数のLGモードの重ね合わせとして、そのトポロジカルチャージ成分を定量的に評価できることを示しました。本成果は、構造化軟X線の特性を精密に制御・評価するための基盤であり、将来的には磁気渦、カイラル磁気構造、多極子秩序など、トポロジカルな磁気状態の観測や操作への応用が期待されます。

コヒーレント軟X線回折イメージング（CDI）は、試料から生じる回折パターンを測定し、位相回復計算によって実空間像を再構成するレンズレス顕微鏡技術です。軟X線の元素選択性と磁気感受性を利用することで、磁性元素に由来するナノスケールの磁気構造を観察できます。本研究では、NanoTerasu BL14Uで開発した四極電磁石搭載軟X線顕微鏡を用いて、マルチフェロイック物質BiFeO3のコヒーレント回折測定を実施しました。その結果、数十ナノメートル周期で変調する正弦波状の磁気構造を実空間で可視化することに成功しました。

３元系組成勾配膜を対象に、高スループットX線磁気円二色性（XMCD）分光法を用いた磁気特性マッピング手法を開発しました。従来のステップ計測と比べ、「on‑the‑fly XMCD」計測手法を採用することで、スペクトル取得時間を約10倍短縮しつつ、高精度を維持しました。得られたXMCDスペクトルにはSavitzky–Golay法によるノイズ除去処理を施し、さらにXMCD総和則を用いて磁性元素それぞれの軌道・スピン磁気モーメントを定量化しました。その結果、組成の変化に伴う元素別磁気モーメントの分布を鮮明なマッピングを16時間以内で取得することに成功しました。これにより、最適な組成領域が特定され、磁性材料の探索・設計プロセスの加速に貢献することが期待されます。