はじめに
　走査透過型電子顕微鏡（STEM）は、環状暗視野（Annular Dark Field: ADF）像の観察や、電子エネルギー損失分光法（EELS）との組み合わせの点などから注目されています。STEMにおける１つのmilestoneは、原子コラムのイメージングです。しかしADF像もEELSスペクトルも、弾性散乱電子と比較して強度が弱いため、高い元素識別能を得るためには、プローブ径のみならず高いSN比（〜高ドーズ）が要求されています。我々はSTEMにおいて、高輝度電子銃および装置の安定度向上によるドーズの増大と、分析位置の確度(accuracy)が特に重要であると考えました。本稿では高識別能を目指して開発したSTEM装置の概要と、1Åオーダーの原子コラム分解能で取得したADF像およびEELSマッピング結果を報告します。
開発装置のベースとなったのは、200kVのSTEM専用装置 （Hitachi High-Technologies, HD-2300）です（図１）。
電子銃は冷陰極電界放出型電子銃（cold-FEG）に、対物レンズは20度傾斜が可能な高分解能ポールピース（Cs〜0.6mm）に交換しました。試料ホルダーの安定度を向上させるためのカバーを設置するなど、20以上の改造を施しました。当該改造には、cold-FEGで0.23eVのエネルギー分解能を実現したときの知見も生かしています。EELS分析のためGIF-TridiemおよびDigiScanを設置しました。

（１）　観察例１：SrTiO₃
我々はまず代表的なペロブスカイト構造を有する SrTiO₃ (001)試料の環状暗視野(ADF)像を観察しました（図２）。ノイズ低減などのための画像処理はしていません。Cold-FEGでしばしば問題とされる tip-noise等も見られず，電流や偏向電源系の高い安定度が確認できます。

（２）　観察例２：　窒化ケイ素（Si₃N₄）
図３は，1024x1024画素で計測したβ型Si₃N₄ (0001方位)の、（左）明視野（BF）像と、（右）環状暗視野 （ADF）像で、従来は困難な多画素計測が可能であることを示しています。ADF像ではSiの原子コラムが明るく見えています。これらのSTEM像は，収差補正型STEMで報告されている最近の結果とほぼ同等の結果です。

（４）　EELSのエネルギー分解能　
エネルギー分解能はゼロロスピークの半値幅で0.35eVを実現できました（図５）。さらに現在maximumentropy法によるdeconvolutionを行って，さらに高い空間分解能を目指しています。これまでの結果では，0.2eV程度までエネルギー分解能が向上できることを確認しています。

（５）　ドリフト計測
STEM像の定量解析には、空間分解能のみならず、その位置再現性が重要です。STEM像の位置の安定性を計測しました。 図６はSTEM像のドリフトを9.6秒毎に21分間計測したものです。測定及び解析には独自に解析したソフトウエアを用いました。ドリフト量は１分間に0.18nmであり、従来装置と比べ、ほぼ1/10となっています。この高い安定性により、従来は困難であった高精細観察や、高SN計測が可能となりました。

おわりに
　原子コラムイメージングを可能とするためには、高い空間分解能に加え、高い安定度が重要です。今回開発したSTEM装置は、その高い位置安定性より、高SNでADF像の観察や像の解析が可能となりました。今後は、強相関系セラミックス、半導体用高誘電率絶縁膜などの実材料に本装置を適用すると共に、さらなる高空間分解能化をめざします。

謝辞
　本研究を進めるにあたり，ご協力・ご指導いただきました，次の皆様（敬称略）に感謝申し上げます。
　Rinaldi, Barfels, Trevor, Kundmann, Hunt (Gatan Inc.),
　中村邦康，会沢，田中，渡辺，砂子沢成人（日立ハイテク），
　松井良夫、古屋一夫，板東義雄，三留正則，倉嶋啓次，長井拓郎，浅香透，横澤忠洋，斎藤光浩（NIMS）。

　本研究の一部は、ナノテクノロジー総合支援プロジェクト、NEDO/MIRAIプロジェクト（ASET再委託研究）、
　および科学研究費補助金（（ｃ）18560027）によるものです。

図２　SrTiO₃の環状暗視野（ADF）像。Srが強い白点、Tiが弱
　　　い白点として観察されています。

（３）　空間分解能
図４はSi (110)の観察結果であり，ADF像のフーリエ変換図形より、Siアトミックダンベル (0.136 nm)に加え，0.11nm（422面間隔）も分解されていることがわかりました。